電催化科研社 2024年12月07日 07:12 北京

研究背景

二氧化碳電還原是將工業廢氣中的低濃度二氧化碳轉化為高價值多碳產品和中間體的有效途徑。這種方法對于減少碳排放、實現碳中和目標具有重要意義。低濃度二氧化碳的電還原面臨質量傳輸限制，這顯著阻礙了電催化反應速率。催化劑的效率和活性是提升電還原性能的關鍵因素。

工作內容

研究團隊開發了具有豐富Cu⁰/Cu¹⁺界面邊界的催化劑，通過調整催化劑的組成和結構，優化了催化性能。通過電化學測試，發現Cu⁰/Cu¹⁺界面邊界處的催化位點顯示出比高純度二氧化碳更高的催化響應性。催化劑的選擇性（特別是對于C₂₊化合物）與Cu⁰/Cu¹⁺界面邊界的密度呈正相關。研究了在不同條件下（包括低覆蓋和高覆蓋）的反應動力學，揭示了*COOH形成和C-C耦合的吉布斯自由能變化。Cu-Cu₂O界面上的*COOH形成和C-C耦合的吉布斯自由能較低，表明這些界面有利于催化反應的進行。通過調整Cu⁰/Cu¹⁺界面邊界的密度，進一步優化了催化劑的催化性能。實驗結果表明，具有高密度Cu⁰/Cu¹⁺界面邊界的催化劑在電解過程中表現出更低的起始電位和更高的C₂₊選擇性。

工作創新點

1.催化劑的創新設計：首次將Cu⁰/Cu¹⁺界面邊界作為提高低濃度二氧化碳電還原性能的關鍵催化位點。

2.反應機理的深入理解：通過研究不同覆蓋度下的反應動力學，揭示了*COOH形成和C-C耦合的關鍵步驟。

3.催化性能的優化策略：提出了一種通過調整Cu⁰/Cu¹⁺界面邊界密度來優化催化性能的有效方法。

原文信息

Xie, L., Cai, Y., Jiang, Y. et al. Direct low concentration CO2 electroreduction to multicarbon products via rate-determining step tuning. Nat Commun 15, 10386 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-54590-7